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柯氏的收藏与鉴赏是分不开的。多见方能多识。他游历大江南北，得见大量古代法书名画真迹，经过不懈的努力，从而训练出令人信服的鉴赏能力。
  而鉴赏能力的提高，又有助于他收藏大量精品，促进收藏质量的提高。
  虞集曾四题《曹娥碑》，惊叹之余发出了“敬仲家无此书，何以鉴天下之书”的慨叹，这就是柯氏收藏之功用。只有熟悉名家真迹，才能去伪存真、辨别真伪。
  文宗时期，柯氏在奎章阁时，鉴定了大量的书画文物，其赏鉴才能受到文宗的赏识。奎章阁是元代大都皇宫内收藏文物书画、图书宝玩的殿阁，在兴圣殿西廊。文宗建立此阁的意图，是想以此标榜自己以儒治国。他于天历二年（１３２９）立奎章阁学士院，置大学士二人，侍书学士二人。时任翰林直学士的虞集被任命为侍书学士。又置承制、供奉各一员。于天历三年（１３３０）置奎章阁鉴书博士二人，秩正五品，柯氏是其中之一。柯氏在奎章阁的工作主要是为元皇室书画收藏重新整理，鉴定真伪，品定优劣，以及收访古书画。由于业绩突出，柯氏“宠顾日隆”，凡宫廷所藏法书名画和钟鼎器物，咸命其鉴定。文宗还赐牙章让他能自由出入禁中，并为其父题碑名“训忠”。除鉴赏文物外，文宗还欣赏其画，屡次命其作画。为了嘉奖其才能，文宗又赐书画予他。不论赐书画，还是鉴赏文物，都由虞集为之题记。
  柯氏在阁期间，元内府收藏规模应该是相当巨大的，皇室书画活动也相当普遍。据不完全统计，柯氏鉴定的法书名画经过元内府收藏的就达六十一件， 其中名画有二十四幅，赫赫有名的阎立本《步辇图》卷，关仝的《关山行旅图》轴，李成《茂林远岫图》卷，赵佶的《芙蓉锦鸡图》轴，张择端的《清明上河图》卷等都在此列。法书经其审定入内府的有，虞世南临《兰亭序》、吴彩鸾《四声韵帖》、杨凝式《韭花帖》、苏轼《寒食诗卷》等。
  今人傅申认为，奎章阁的鼎盛年代，当在天历二年至天顺二年（１３２９— １３３１）间，正是柯氏得宠之时。柯氏遭弹劾后，很少参与事务，自此奎章阁收藏活动急趋下坡。文宗驾崩后，奎章阁只徒有虚名了。应该说，柯九思对奎章阁的贡献是巨大的。
  柯氏鉴赏，是为人称颂的。从书画题跋来看，柯氏精于鉴赏唐、宋名画，经其题识的唐宋名画达四五十件之多。他本人作为书画家也有鉴别上的优势，他能从技法上揣摩作品的风格。而对于自己擅长的文同、苏轼的作品，鉴赏尤为精到，一眼便知真伪。他题文同《竹枝图》曰：“仆平生笃好文笔，所至必求披览，所见不啻数百卷，真者仅十余耳。其真伪可望而知之。” 他的朋友倪瓒曾对他的鉴赏之才赞叹万分：“柯公鉴书奎章阁，吟诗作画亦不恶。图书宝玉尊鼎觯，光彩珊瑚光错落。自许才名今独步，身后遗名将谁托。萧萧烟雨一枝寒，呼尔同游应何如。”而明代鉴藏大家董其昌在对其画委婉批评时，也对他的赏鉴表示服膺。明代造假高手张泰阶在他一手炮制的《宝绘录》中，伪造柯氏诗文题跋凡七十五篇，其数量之多，在该书中当属首位。这从另一侧面反映出柯氏在明、清鉴赏家心目中的地位。
  柯氏无专门绘画鉴赏理论，但汤垕所著《画鉴》实际上是柯氏绘画理论的总结。汤垕在书最后的《画鉴题词》中写道：“采真子妙于考古，在京师时，与今鉴书博士柯君敬仲论画，遂著此书。用意精到，悉有依据。”汤垕，字君载，号采真子，山阳（今江苏淮安）人。精于考古。《画鉴》前半部分收画家，上起自三国吴曹不兴，下至元龚开、陈琳，并叙有外国画；后半为杂论，专论鉴藏名画的方法与得失，又多从画法立论。汤垕《画鉴》一书是受柯氏启发而写的，很大程度上反映着柯氏的理论。
  柯氏去世后，藏物应为其后代保留，后不慎遗失。元宋禧《庸庵集》卷五有《喜柯氏复旧物为赋诗一首》，前有小序：“天台柯君叔静，以童时丧其先公奎章阁博士所遗图书等物之最重者，无以考世德、瞻亲像、验家庆，而恒以为大憾。
  凡与亲故语，未尝不流涕而皇皇焉。盖叔静自知人事，即不能释与怀者有年矣。山阴唐君彦常，好义之士也，于柯氏旧物之丧，尝得之以重值，一旦见叔静而闵其孝、彦常之义者，无愧辞焉。”序后七律一首：“奎章博士丹丘公，辉赫声铭天历中。遗像还家兼旧物，佳儿陈列识先翁。赵人犹喜归全璧，鲁史曾书得大弓。好义今闻唐处士，解忧孝子寸心同。”从诗及序中可知，山阴唐彦常曾重价购得柯氏旧藏，后嘉柯叔静之孝心，物归原主。