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宪宗李纯是个有作为的皇帝，他一即位，就一反姑息藩镇的常态，要整顿秩序，强化中央职权,李吉甫虽在削平藩镇中能不及李绛、裴度，但也全心全意拥护宪宗的政策，为削平藩镇岀谋划策。西川节度使韦皋去世,其副使刘辟自称留后，并上书要求宪宗任命他为节度使，朝廷任命刘辟为节度副使，他却要求兼领三川（剑南西川、东川及山南西道合称三川）节度使，并发兵攻围梓州（治今四川三台县），许多相臣害怕,要姑息迁就。时为中书舍人的李吉甫支持宰相杜黄裳讨伐刘辟的意见,在大将高崇文与刘辟处在相持阶段之时，在他建议下，征江淮之师经三峡入川，三峡是岀入四川的门户，刘辟不得不分兵，高崇文为争灭刘辟首功，也奋力作战，奋战九个月，终将刘辟生擒,平定了叛乱, 这是宪宗即位后对藩镇反叛行为的第一个制裁，其成功,李吉甫谋最多。
  安史之乱后的诸节度使总是依仗兵权，要挟皇帝，要权力要地盘，稍不满意便反叛中央。李吉甫认识到节度使兵强财广是取乱之源，为使宪宗削藩之策得以顺利推行,他坚持抵制节度使的要挟行为。镇海节度使李锜在浙西，经常贿赂皇帝身边的人，希望得到盐铁税收权，又要求将宣州、歙州划归镇海节度。宪宗征求李吉甫意见时，李吉甫说:刘辟之所以能反叛就是因为原西川节度使韦皋多年积累的财富多。宣、歙二州之内有采石矶，乃兵家必争之地，给其盐铁之饶,又让其占据采石之险，会给李锜反叛中央拥兵自立创造条件。宪宗听从其意见，便任命李巽为盐铁使，后来李锜果然反叛，但因财力不足，民心涣散，李吉甫又建议岀浙西所畏惧的徐州、汴州之兵压境，不到一月，李锜集团即内乱,其部将张子良等举兵袭击李锜，叛乱平息。
  河北三大藩镇之一的魏博镇节度使田季安病重，为防田季安死后有乱，在李吉甫建议下,宪宗任命薛平为义成节度使，以重兵控制邢（邢州，今河北邢台）、洺（洺州，今河北永年）。田季安死后，按惯例其11岁的儿子田怀谏为副大使，总揽军务。宪宗要改变这种不经中央批准，自立为留后的局面，李吉甫力主出师征伐。李绛提岀了 11岁幼童驾驭不了一镇之务，必引起内乱被杀， 待其内乱时朝廷再任命杀田怀谏者为节度使，该节度使一定感激朝廷，忠心事皇上，而其他藩镇也会兔死狐悲，担心其部下为朝廷诱惑而被弑，必然也恭顺朝廷。李绛之法，利用矛盾,不动干戈即削平藩镇，手段虽高明，从兴义兵讨不法的角度来讲，封赏弑主者并非义举，未必使人心服口服，却是一种以术制人之举, 从御人正途来讲,李吉甫兴义兵之举则是名正而言顺，但从动机与效果统一来看,李绛之术却也真达到了良好的效果。田兴举兵擒田怀谏,皇帝破格任命田兴为节度使，田兴知诸节度使恨他, 却也对朝廷忠心不二，所以以效果论是非，李绛似为高。但田兴之所以忠心不二，还应与李吉甫派薛平控邢、洺二州，以防魏博生变有关。
  淮西镇节度使吴少阳在蔡州（今河南汝南）经营多年，蓄意谋反，李吉甫在江淮为宦十余年，也早知其阴谋,宪宗也有意征伐蔡州。吴少阳死，其子吴元济自领军务,更肆无忌惮地攻掠周围地带，扩大地盘。时李吉甫在淮南，为讨吴少阳，自请到离蔡州较近的寿州任职。李吉甫在寿州，常以天子之命招降吴元济属下。魏博节度使田兴归顺朝廷后，他提议将魏博镇中人称有才气的田进诚晋升为唐州刺史，以临蔡州之境。在魏博镇未归顺中央之前,唐大将乌重胤守河阳（今河南孟县），以震慑魏博，田兴为魏博节度使后，归顺中央，为表示信任田兴，又为便于对蔡州用兵，在他提议下，将乌重胤调防，屯驻汝州。吴元济自领军务后，李吉甫上书，请速发兵讨蔡州，但正在这时,57岁的李吉甫暴疾而亡,未能参加讨蔡之役。